前沿探索 | 我校科研团队在挠曲电催化方向取得新进展

发布时间:2025-09-04 | 发布部门:功能材料研究中心

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近日,我校先进纤维材料全国重点实验室、功能材料研究中心张国军研究员(世界陶瓷科学院院士)团队联合中国科学院上海硅酸盐研究所王文中研究员团队,在挠曲电催化方向取得新进展。该成果以《通过调节LaCrO3的本征磁性增强挠曲电催化性能》(Enhancing Flexoelectric Catalytic Performance by Modulating the Intrinsic Magnetism of LaCrO3)为题,在线发表于国际期刊《先进功能材料》(Advanced Functional Materials 2025, e12272.)。论文第一作者为东华大学材料科学与工程学院在读博士生潘映佟,共同通讯作者为张国军研究员与王文中研究员。

该研究提出“磁性调控助推挠曲电催化”的新策略,通过控制反应温度来调控LaCrO3的本征磁性,将其由顺磁(PM)调至反铁磁(AFM)有序,显著增强了挠曲电响应,并将过氧化氢(H2O2)产率提升了约 90%。机理研究表明,AFM 自旋有序削弱了表面对氧的吸附并限制电子转移,抑制过度活性中间体生成,使反应更倾向两电子氧还原(2e-ORR)路径,兼顾反应选择性与效率。该“磁性-挠曲电-化学”耦合思路为挠曲电催化制备H2O2提供了全新的调控途径。

 

 

图1 LaCrO3纳米颗粒的形貌以及本征磁性的调控

图1展示了LaCrO3纳米颗粒的微观形貌,并通过物性测量系统(PPMS)揭示其奈尔温度为291.5K,表明可通过温度的变化调控LaCrO3从顺磁性到反铁磁性的变化。

图2 LaCrO3纳米颗粒的形貌以及本征磁性的调控

图2对不同磁性下LaCrO3纳米颗粒的挠曲电催化性能进行了比较,结果表明反铁磁性有序对于H2O2产率的提升有显著作用。体系主要是通过氧还原机制来生产H2O2,且催化剂稳定性良好。

图3 本征磁性的调控对于挠曲电效应的影响

图3将材料电荷密度的理论计算与压电响应力显微镜(PFM)表征相结合,揭示了AFM态的LaCrO3纳米颗粒比PM态具有更显著的挠曲电效应。

图4 不同磁性表面对于氧气吸附以及中间体自由基产生的影响

图4通过理论计算了不同磁性表面对于氧气的吸附能,结合电子顺磁共振(EPR)结果表明AFM自旋有序削弱了催化剂表面对氧的吸附,抑制过度活性中间体生成。

图5 不同磁性表面对于挠曲电催化氧还原路径的探究

图5将密度泛函理论(DFT)计算与电化学测试相结合,揭示了AFM自旋有序限制了反应过程中的电子转移,使反应更倾向两电子氧还原(2e-ORR)路径。

本研究首次提出了一种通过调节催化剂本征磁性来提高挠曲电催化效率和提高产物选择性的策略。强调了调节催化剂本征磁性在挠曲电催化中的重要性,为设计高效可控的挠曲电催化剂,提供了新思路。

项目由国家自然科学基金资助(No. 52032001, 52172256, 52372248)。

原文链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202512272


视频:   编辑:王金辉   信息员:任振夏   撰写:论文课题组   摄影: