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《应用催化B-环境》发表我校在光催化领域最新研究成果

发布时间:2020-01-09发布部门:理学院

近日,我校理学院薛绍林教授课题组与香港城市大学合作,在制备高质量的光催化剂及光催化降解四环素水污染领域取得新进展。相关成果以《制备主要曝露{110}晶面的四方棱柱形γ-In2Se3及其光催化降解四环素》(Synthesis of Tetragonal Prismatic γ-In2Se3 Nanostructures with Predominantly {110} Facets and Photocatalytic Degradation of Tetracycline, DOI: 10.1016/j.apcatb.2019.118218)为题,发表于环境、化工领域著名期刊《应用催化B-环境》

Applied Catalysis B - Environmental)。该论文第一作者为硕士研究生魏晓帆,通讯作者为薛绍林教授。

近年来,社会快速发展,一系列环境污染问题涌现。其中倍受关注的问题之一是抗生素造成的水污染。例如,四环素(TC),一种典型的抗生素,由于其能够治疗细菌性疾病,被广泛应用到药物和饲料添加剂中,在抗生素生产和使用中排名第二。但是,只有很小一部分四环素会被人或动物吸收代谢,其余全部以排泄物或本身存在于环境中,对生态系统造成严重威胁。因此去除多余四环素,保护环境刻不容缓。研究表明半导体催化剂可以利用太阳能对四环素进行彻底降解,无二次污染,可长效多次使用。因此,寻找高效的半导体催化剂是解决四环素污染引起的环境问题的关键。

γ-In2Se3纳米材料具有良好的可见光和紫外光的光学吸收性能,关于其在光催化降解水污染领域的研究并不多见。此外,由于晶体生长过程的驱动力来自于总表面能的降低,自然条件下晶体倾向于沿高能晶面方向生长以降低其表面能,导致高能晶面的含量通常较低,而高能晶面通常具有较高的光催化活性。因此,对半导体材料进行晶面调控,曝露晶体特定晶面以增大纳米材料的光催化活性,可以通过此策略调整光催化剂表面原子结构,而进一步增强、优化光催化性能,引起了科研人员关注。

研究课题组通过EDTA(ethylenediaminetetraacetic acid)辅助,合成了主要曝露{110}晶面的四方棱柱形γ-In2Se3,如图1所示。EDTA在水中作为桥状络合物,当其加入反应体系后会迅速电离成阴阳离子。在In2Se3纳米颗粒聚集并沿高能晶面生长的过程中,溶液中由EDTA电离形成的阴离子-COO-可以与In3+结合形成络合物,γ-In2Se3{110}晶面最外层原子为In3+,EDTA可以吸附在{110}晶面,当EDTA的量充分时,可以有效抑制晶体沿{110}面的生长,使{110}晶面得到曝露。

图1:添加不同浓度EDTA制备γ-In2Se3 SEM:(a)(EDTA-0.00 M),(b)(EDTA-0.02 M),(c)(EDTA-0.04 M),(d)(EDTA-0.06 M),(e)单个γ-In2Se3(EDTA-0.04 M)的TEM及(f)HRTEM

对于制备的γ-In2Se3纳米材料的光催化降解TC性能进行测试,如图2所示。研究表明,用0.04 M EDTA制备的主要曝露在{110}γ-In2Se3具有最优异的光催化性能,大约是未使用EDTA制备的锥形γ-In2Se3的1.9倍。这是由于主要曝露在{110}面γ-In2Se3其{110}面上存在大量的活性位点使光生电子-空穴对分离的产生更容易,从而增强了光催化活性。研究结果揭示了一种调控γ-In2Se3{110}晶面的新方法。

图2:(a)γ-In2Se3光催化降解TC的机理,(b)TC的光催化降解速率曲线,(c)相应的拟一级反应动力学曲线

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2019.118218

视频: 摄影: 撰写:李学元 信息员:唐晓亮 编辑:孙庆华